最新Nature Materials:雙原位表征,揭示缺陷對催化性能的影響

體缺陷在許多催化條件下是穩定的,因此是多相催化的理想設計對象。當它們與表面相交時,就會產生大量的擾動。利用缺陷來改善催化劑的能力取決于建立特定的缺陷-活性關系,并最終理解這些關系在表面結構中是如何表現的,這對于開發可操作的催化劑設計原則是至關重要的。二氧化碳電還原是催化劑設計元素的重要試驗場,因為在許多將可再生能源轉換為碳基燃料的策略中,它是能量損失的主要來源。Au材料是已知的CO2電還原為CO的催化劑中最活躍和選擇性最強的,因此為研究缺陷對最新活性的影響提供了一個有用的模型系統。

含本體缺陷的材料已被證明會影響對能量轉換系統很重要的電催化材料,但這些影響的結構來源尚未完全闡明。斯坦福大學Matthew W. Kanan和英國華威大學Patrick R. Unwin合作在Nature Materials發文,研究了Au表面局域CO2電還原活性增加的微觀原因。在這里,作者結合使用高分辨率掃描電化學池顯微鏡電子背散射衍射來觀測在Au表面的電位依賴的電催化CO2和析氫活性,以及本體缺陷的作用。兩種原位技術的使用提供了高分辨率的、與電位相關的mapping,覆蓋了金電極相對較大的區域,從而能夠對缺陷和晶格變形對CO2電還原的作用進行廣泛的研究。結果表明,Au上的CO2電還原對晶格應變本身不敏感。相反,CO2電還原依賴于位錯密度,在位錯遷移受阻的晶界處或其他缺陷(如滑移帶)時,位錯密度可得到增強。這一現象歸因于位錯表面末端的臺階成核,這改變了未配位位點的數量,而未配位位點被認為是CO2電還原最活躍的位點。相比之下,析氫反應并不依賴于未配位位點,并且在這些位點上也沒有表現出析氫速率的增強,這進一步為選擇性增強CO2電還原的結構基礎提供了證據。這些研究為理解電催化中的微觀構效關系提供了思路,并推動了更廣泛地探索晶界和位錯工程以提高電催化材料的性能

圖1. 金電極微觀結構電催化效應研究的實驗方法

圖2. 探究析氫活性的微觀結構依賴性

圖3. 探索二氧化碳電還原活性的微觀結構依賴性

圖4. 用SECCM掃描樣品A的HR-EBSD圖譜

圖5. 樣本B中42°GB周圍高度變形區域的EBSD和SECCM的掃描圖譜

鏈接

Evans, A.M., Giri, A., Sangwan, V.K. et al. Thermally conductive ultra-low-k dielectric layers based on two-dimensional covalent organic frameworks. Nat. Mater. (2021). https://www.nature.com/articles/s41563-021-00958-9

華算科技專注理論計算模擬服務,具有超強的技術實力和專業性。是同時擁有VASP、Materials Studio、Gaussian商業版權及其計算服務資質和海外高層次全職技術團隊的正規機構!

 點擊閱讀原文,提交計算需求!

免責聲明:本文僅代表文章作者的個人觀點,與本站無關。其原創性、真實性以及文中陳述文字和內容未經本站證實,對本文以及其中全部或者部分內容文字的真實性、完整性和原創性本站不作任何保證或承諾,請讀者僅作參考,并自行核實相關內容。

http://image51.pinlue.com/img3/sz_mmbiz_jpg/4Coxww3Vbq5P1xkrweEF4iaRJSVLC9jyPI0rq1y5c0WorgwKBrrNWu48J6MRTRrae4M2gibySAkibOSRoqyCYzIDw/0.jpeg
分享
評論
首頁
在线毛片片免费观看_免费一看一级毛片_亚洲五月综合自拍区_亚洲avav天堂av在线网 <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <文本链> <文本链> <文本链> <文本链> <文本链> <文本链>